A gravação de "Voodoo Chile" aconteceu no Record Plant em Nova York, após uma sessão de jam noturna com Mitch Mitchell (bateria), Steve Winwood (órgão) e Jack Casady (baixo).

Com 15 minutos de extensão, a faixa tornou-se a gravação em estúdio mais longa de Jimi Hendrix, incorporando elementos de um improviso em estúdio.

A canção foi construída sobre a base da blues de Muddy Waters, "Rollin' Stone", mas recebeu letras e música originais de Hendrix.

No dia seguinte à gravação de "Voodoo Chile", a banda gravou "Voodoo Child (Slight Return)", que acabou se tornando uma das músicas mais reconhecidas de Hendrix.

Nos Estados Unidos, o nome "Voodoo Chile" permaneceu apenas na gravação, enquanto no Reino Unido o título foi usado para o lançamento do single de "Voodoo Child (Slight Return)" em 1970, gerando confusão entre os dois títulos.