“Spiritual Unity” foi gravado em 1964, quando Ayler ainda liderava trio e quartetos que levavam o improviso de John Coltrane e Ornette Coleman a áreas mais abstratas, dando ênfase ao timbre ao invés de harmonia e melodia.

O álbum mostra Ayler usando temas simples e marcialmente estruturados que se alternam com improvisações intensas, um estilo que críticos compararam ao som de uma banda de metais e que remete às raízes do jazz antes de Louis Armstrong.