O álbum recebeu o nome de “Bo Diddley Is a Gunslinger” porque a primeira faixa do disco, “Gunslinger”, inspirou o título e a capa, na qual Bo Diddley aparece vestido de estilo ocidental.

As gravações foram feitas entre outubro de 1959 e fevereiro de 1960, incluindo o instrumental “Diddling” que mistura guitarra e saxofone, e a faixa “Sixteen Tons”, que Bo Diddley deveria tocar no The Ed Sullivan Show.